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Nanostructuring and Functionalization of graphene in nanoscales  are arts in both chemistry and chemistry that can significantly  enhance efficient green energy conversions, which includes solar  cells, fuel cells, Li-ion batteries and supercapacitors.  In particular,  surface functionalization and self-assembly  approaches have been explored to construct electrodes with  high specific surface, high catalytic activity and unique  nanostructure to improve the conversion efficiency while  remaining the high conductivity for high power density and high  energy density. Self-assembly, nanocomposite, biotechnology  and  functionalization are used to nanostructure  the catalysts possessing not only unique nano-architectures  but also smart chemical composition for superior catalytic  behaviour. Consequently, the incident photon-to-charge carrier generation efficiency of photovoltaic devices is  significantly boosted, the capacity and cycle life of batteries  are remarkably increased, direct electrochemistry-based  biofuel cells for high power density are enabled and high rate  of hydrogen storage is accomplished.  The enhancement  mechanisms of these functionalized nanostructured catalysts  will be discussed for fundamental insights.